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土井 大輔
Proceedings of 29th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE 29) (Internet), 7 Pages, 2022/08
In sodium-cooled fast reactors (SFRs), hydrogen is a major nonmetallic impurity in the coolant during normal operation. A higher hydrogen concentration than the gas-liquid equilibrium had been transiently detected in the gas space of the actual SFR plant. However, the chemical reactions that caused hydrogen generation, which involve several sodium compounds, have not been identified. Furthermore, the thermal behavior of these hydrogen release reactions has not been thoroughly investigated. In this study, the hydrogen release behavior of sodium hydride, which could be involved in all of these reactions, was clarified by two experimental methods dealing with different sample quantities. In the thermal analysis with a semi-micro sample of about 1mmol, the hydrogen generation was demonstrated by mass spectrometry as the sample mass decreased, suggesting thermal decomposition. A monomodal hydrogen release curve similar to the thermal analysis result was obtained in the heating experiment with a macro amount sample of about 1mol. These experimental results showed consistent activation energies within the standard error. Therefore, it was elucidated that the ideal reaction behavior obtained by thermal analysis could be sufficiently extrapolated to the reaction behavior occurring in a larger amount of sample. These findings provide fundamental insights into the thermal decomposition of sodium hydride and are indispensable for analyzing hydrogen release behavior in other hydrogen release reactions involving sodium hydride.
河口 宗道
Journal of Physical Chemistry C, 125(22), p.11813 - 11819, 2021/06
被引用回数：2 パーセンタイル：13.34(Chemistry, Physical)等温及び一定加熱のTG-DTA、並びに、500-700Kの温度範囲で焼成前後の水素化ナトリウム(NaH)のFTIR測定を行った。等温TGからはNaH熱分解速度の温度依存性が約620Kで変曲点を持つことが分かった。これは、2種類の拡散水素と不動水素の状態によって引き起こされていると考えられる。またNaHとナトリウム(Na)のFTIRスペクトルは873.4, 1010.4, 1049.5, 1125.7cm
で特定の信号が観察された。焼成前のNaHあるいはNaのFTIR信号の積分値は、550K未満あるいは698K以上で焼成した後のNaHの積分値と同程度だった。602-667Kで焼成したNaHのFTIR信号の積分値は焼成前のNaHとNaの中間値であり、これはNa-Na結合が十分に成長しておらず、水素が金属Na中に共存していることを示している。またNaHの熱分解後の反応速度を予測するために、2種類の拡散・不動水素状態を仮定した反応速度モデルを提案した。シミュレーション結果からは、不動水素から拡散水素への遷移速度が約620Kでクロスオーバーするため、それに応じた熱分解速度の温度依存性として620Kで変曲点が見られることを明らかにした。
古田 琢哉; 佐藤 達彦; Han, M. C.*; Yeom, Y. S.*; Kim, C. H.*; Brown, J. L.*; Bolch, W. E.*
Physics in Medicine & Biology, 62(12), p.4798 - 4810, 2017/06
被引用回数：10 パーセンタイル：47.17(Engineering, Biomedical)モンテカルロ輸送計算コードPHITSに、ポリゴン体系の一種である四面体メッシュ体系を利用できる機能を導入した。四面体メッシュは自由な形状を記述することに優れており、曲面を含む様々な複雑な体系を記述することができる。また、形式変換をすることでCAD等のソフトウェアを利用した三次元体系の設計も可能となった。本機能の導入に際し、初期段階で四面体メッシュ体系に対する分岐マップを準備し、輸送計算の計算時間を短縮する工夫を加えた。この工夫により、同数のメッシュ数であれば、ボクセルメッシュと同程度の計算時間で、四面体メッシュ体系の輸送計算を可能にした。四面体メッシュでは、異なるサイズおよび形状の四面体を組み合わせることで、より少ないメッシュ数で人体ファントム等の複雑体系を表現できる。人体ファントムに対する線量計算では、四面体メッシュを採用することで、計算時間をボクセルメッシュの計算に比べて4倍短縮できることが分かった。
-permselective silica membrane for the separation of H from the hydrogen iodide decomposition reaction in the iodine-sulfur processMyagmarjav, O.; 池田 歩*; 田中 伸幸; 久保 真治; 野村 幹弘*
International Journal of Hydrogen Energy, 42(9), p.6012 - 6023, 2017/03
被引用回数：19 パーセンタイル：49.18(Chemistry, Physical)A high performance hydrogen-permselective silica membrane derived from hexyltrimethoxysiline (HTMOS) Si-precursor was developed to enhance chemical equilibrium ratio of hydrogen iodide (HI) decomposition in thermochemical water-splitting iodine-sulfur (IS) process. The silica membrane, called the HTMOS membrane, was prepared via a counter diffusion chemical vapor deposition method. The HTMOS membrane prepared at an optimal condition of 450
C within 5 min showed highest H permeance of the order of 10
mol Pa m
s with a H/SF
selectivity of 276. It was found that the HTMOS membrane was stable in HI exposure at 400C during 8 h and its HI permeance was the order of 10
mol Pa m s. It was demonstrated that the newly developed the HTMOS membrane could be a promising candidate for HI decomposition membrane reactor at working temperature of around 400C.
Eichler, R.*; 浅井 雅人; Brand, H.*; Chiera, N. M.*; Di Nitto, A.*; Dressler, R.*; D
llmann, Ch. E.*; Even, J.*; Fangli, F.*; Goetz, M.*; et al.
EPJ Web of Conferences, 131, p.07005_1 - 07005_7, 2016/12
被引用回数：3 パーセンタイル：72.98(Chemistry, Inorganic & Nuclear)近年、物理的な前段分離装置を活用することにより、超重元素の比較的不安定な単一分子の合成と研究が気相化学研究によって可能になった。非常に揮発性の高い106番元素のヘキサカルボニル錯体Sg(CO)の合成は最近の大きな成果である。この成功を受けて、中心金属原子と周囲の配位子間の第一乖離エネルギーの測定を第2世代の実験として実施した。管状の分解反応装置を用いた手法を開発し、短寿命のMo(CO), W(CO), Sg(CO)錯体に適用することに成功した。
SO
decomposition, HI distillation, and HI decomposition section野口 弘喜; 竹上 弘彰; 上地 優; 田中 伸幸; 岩月 仁; 笠原 清司; 久保 真治
Proceedings of 8th International Topical Meeting on High Temperature Reactor Technology (HTR 2016) (CD-ROM), p.1029 - 1038, 2016/11
原子力機構では、高温ガス炉の核熱利用技術として熱化学法ISプロセスの研究開発を行っている。工業材料を用いて100L/h規模の連続水素製造試験装置を製作した。初めに、本試験装置の各機器の機能確認を行うため、5つに分割された工程毎に試験を実施した。本報告では、5工程のうち、硫酸分解工程、HI蒸留工程及びHI分解工程の結果を示した。硫酸分解工程では、硫酸分解器による硫酸分解反応試験を行い、酸素製造量は供給硫酸量に比例することを示し、また、SO
分解率は約80%であった。以上より、設計通りの性能を有していることを明らかにした。HI蒸留工程では、共沸以上のHIx水溶液を用いた蒸留試験を行い、塔頂から高濃度HI水溶液、塔底から共沸組成のHIx水溶液の生成を確認し、蒸留による分離が設計通りに行われていることを示した。HI分解工程では、HI分解器によるHI分解反応試験を行い、分解率約18%で安定した水素製造が可能であることを示し、設計通りの性能を有していることを示した。シリーズ(I)で示すブンゼン反応工程、HI濃縮工程の結果と合わせて、工程別試験を完了した。その後、これらの結果を基に、連続水素製造試験を実施し、8時間の水素製造に成功した。
Zheng, X.; 伊藤 裕人; 玉置 等史; 丸山 結
Journal of Nuclear Science and Technology, 53(3), p.333 - 344, 2016/03
被引用回数：10 パーセンタイル：67.99(Nuclear Science & Technology)Large-scale computer programs simulate severe accident phenomena and often have a moderate-to-large number of models and input variables. Analytical solutions to uncertainty distributions of interested source terms are impractical, and influential inputs on outputs are hard to discover. Additionally, runs of such computer programs, or integral codes, are time-consuming and hence expensive. This article presents an integrated approach to the uncertainty and sensitivity analysis for nuclear reactor severe accident source terms, with an example which simulates an accident sequence similar to that occurred at Unit 2 of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant using an integral code, MELCOR. Monte Carlo based uncertainty analysis has been elaborated to investigate released fractions of representative radionuclides, Cs and CsI. In order to estimate sensitivity of inputs, which have a substantial influence on the core melt progression and the transportation process of radionuclides, a variance decomposition method is applied. Stochastic process, specifically a Dirichlet process, is applied to construct a surrogate model in sensitivity analysis as a substitute of the code. The surrogate model is cross-validated by comparing with corresponding results of MELCOR. The analysis with the simpler model avoids laborious computational cost so that importance measures for input factors are obtained successfully.
and W(CO)Usoltsev, I.*; Eichler, R.*; Wang, Y.*; Even, J.*; Yakushev, A.*; 羽場 宏光*; 浅井 雅人; Brand, H.*; Di Nitto, A.*; Dllmann, Ch. E.*; et al.
Radiochimica Acta, 104(3), p.141 - 151, 2016/03
被引用回数：31 パーセンタイル：94.91(Chemistry, Inorganic & Nuclear)周期表第6族元素で最も重いSgのヘキサカルボニル錯体の熱的安定性を調べることを目指して、短寿命MoおよびW同位体を用いてヘキサカルボニル錯体を合成し、その合成および解離条件を調べた。チューブ状の反応装置を用いてヘキサカルボニル錯体を解離させ、第1解離エネルギーを導出できるかテストした。第6族元素のヘキサカルボニル錯体の解離を調べるには、反応表面として銀が最適であることがわかった。Mo(CO)およびW(CO)の解離が起こる反応表面温度は、それらの第1解離エネルギーと相関があることがわかり、この方法を用いてSg(CO)の第1解離エネルギーを決定できる見通しを得た。
阿部 仁; 真崎 智郎; 天野 祐希; 内山 軍蔵
JAEA-Research 2014-022, 12 Pages, 2014/11
JAEA-Research-2014-022.pdf:1.03MB
再処理施設における高レベル濃縮廃液の沸騰乾固事故時の安全性評価に資するため、揮発性の観点から公衆への影響が大きいと考えられるRuの放出挙動を検討した。Ruは、主に廃液の乾固の進行に伴って気相中へ放出されることが報告されている。本研究では、廃液の乾固段階におけるRuの放出挙動を把握するため、乾固物中に存在すると予想されるRu硝酸塩の熱分解に伴うRuの放出割合を測定するとともにRuの放出速度定数を導出した。この放出速度定数を用いてRu硝酸塩の昇温に伴うRuの放出速度を計算したところ、模擬廃液を加熱したビーカースケール実験で得られたRuの放出挙動を矛盾なく再現できることを確認した。
小川 修一*; 吉越 章隆; 石塚 眞治*; 寺岡 有殿; 高桑 雄二*
Thin Solid Films, 508(1-2), p.169 - 174, 2006/06
被引用回数：13 パーセンタイル：51.98(Materials Science, Multidisciplinary)Si(001)表面極薄酸化膜の成長とその後の分解過程における表面凹凸の変化をオージェ電子分光(AES)機能の付随した高速電子線回折(RHEED)で実時間観察し、さらに、走査トンネル顕微鏡(STM)で巨視的に観察した。RHEED観察から、690Cでの二次元島成長モードでは表面のエッチングがシリコンの核化とその二量体の欠陥の横広がりで起こることが明らかになった。一方で、酸化膜は709Cでは分解し、ステップフローモードでSi原子が消費される。しかし、酸化膜が一部分解した表面のSTM像ではステップフローエッチングではなく、ボイドの中の平坦なテラスに直径が10-20オングストロームのSi島が多く見られた。これらの結果はSiクラスターとSiOの中間的な二次元島成長でできたSiリッチな酸化膜の相分離とその分解過程におけるテラス上でのSiの析出を意味している。
-nonylphenols in water and elimination of their estrogen activities by 
Co 
-ray irradiation木村 敦; 田口 光正; 大谷 仁己*; 瀧上 眞知子; 島田 好孝*; 小嶋 拓治; 平塚 浩士*; 南波 秀樹
Radiation Physics and Chemistry, 75(1), p.61 - 69, 2006/01
被引用回数：13 パーセンタイル：65.77(Chemistry, Physical)Co線照射により、水中濃度1
mol dm
の水中-ノニルフェノール(NPs)は吸収線量が高くなるに従い指数関数的に減少した。OH付加体と推定される分子量236を有する2つの分解生成物が、LC-MS分析により検出された。5000Gy(J kg)におけるNPsとその照射生成物のエストロジェン活性の消失を、イーストツーハイブリッド法により確認した。これらの結果はNPs処理の放射線利用の基礎データを提供するものである。
箱田 照幸; 小嶋 拓治
Radiation Physics and Chemistry, 74(5), p.302 - 309, 2005/12
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Chemistry, Physical)内面積に対する体積比(S/V)が異なる照射容器中にクロロエチレンを含む空気を封入し、異なる線量率で電子ビーム及び線照射を行い、クロロエチレンの連鎖分解反応やその停止反応を調べた。その結果、線量率が高い電子ビーム照射の場合には、アルキル過酸化ラジカル同士の反応のみが連鎖停止反応として生じていることがわかった。これに対して、線量率が低い線照射、あるいは大きなS/V値を有する照射容器を用いた場合には、連鎖停止反応としてアルキル化酸化ラジカル同士の反応に加えて、このラジカルの照射容器壁への付着による反応も寄与していることが明らかとなった。
山口 五十夫*; 森田 泰治; 藤原 武; 山岸 功
JAERI-Tech 2005-054, 61 Pages, 2005/09
JAERI-Tech-2005-054.pdf:12.38MB
HLW-79Y-4T型核燃料輸送容器(通称サンドリオン)は、日本原子力研究所東海研究所における群分離試験において使用する高レベル放射性廃液を核燃料サイクル開発機構東海事業所より輸送する目的でフランスより購入し、日本の国内法規に適合するよう改造を行い、「核燃料物質等の工場又は事業所の外における運搬に関する規則」に適合したBM型輸送物である。本輸送容器は1980年に核燃料輸送物設計承認を、1981年には輸送容器承認を受け、1982年から1990年にかけて5回の高レベル放射性廃液の輸送を実施した。その後は、所外の施設より高レベル廃液を搬入する手段を確保しておく必要性から、本輸送容器の健全性維持,承認容器としての更新手続きを実施してきた。しかし、研究の進展に伴い、所内においても高レベル廃液の入手が可能となったため、本輸送容器は、運搬容器としての使命を終えたと判断し容器承認を廃止した。不要となった輸送容器を廃棄処分するため、あらかじめ、輸送容器各部の線量当量率や表面密度を調査し、その結果から輸送容器を廃棄処分する方法を決定した。本報告書はこれらの決定事項に基づき、内容器内の放射性物質の除染,機構部解体,遠隔分別収納,容器表面放射性物質の除染等の諸作業を実施した結果についてまとめたものである。
廣田 耕一; 小嶋 拓治
Bulletin of the Chemical Society of Japan, 78(9), p.1685 - 1690, 2005/09
被引用回数：7 パーセンタイル：31.71(Chemistry, Multidisciplinary)ごみ燃焼排ガス中ダイオキシンとフランの電子ビーム分解挙動について各異性体別に調べた。その結果、ダイオキシンではすべての異性体について高い分解率が得られ、それは照射によって生成するOHラジカルによる酸化反応であることがわかった。これに対して、フランは熱電子付着による脱塩素反応により、1, 2, 8, 9-, 2, 3, 7, 8-, 3, 4, 6, 7-TeCDFsなど化学構造に対称性のある異性体が生成していることがわかった。
小野 正雄; Huang, X.*; 木下 貴博*; 上野 秀人*; 長壁 豊隆; 真下 茂
Defect and Diffusion Forum, 237-240(2), p.1101 - 1104, 2005/00
超強重力場下では、凝縮物質中でさえ原子の沈降が生じる。筆者らはこれまでに幾つかの固溶系合金にて置換型溶質原子の沈降を実現している。それでは、他の合金系ではどうなのか?そこで、本研究では、Bi-Pb系金属間化合物(Bi
Pb
)について、実験時間の条件を変えながら超重力場実験を行った。(実験条件:最大加速度1.0
10
gレベル,温度:130-150C,実験時間:30-150h,状態:固体)。実験後の試料には組成変化が見られた。また、出発状態ではBiPbであったが、実験後には重力が弱い側にBi相が出現していることがわかった。これらの結果は金属間化合物中でも原子の沈降が起こり、組成変化と構造の変化が起きたことを表している。
小嶋 拓治
真空, 47(11), p.789 - 795, 2004/11
排煙や排ガスに電子ビームを照射すると、その主成分である空気中の窒素, 酸素, 水及び炭酸ガスなどから反応性に富んだ水酸化ラジカル, 活性酸素などの活性種が生成する。紫外線やプラズマ放電でも同様の反応を起こさせることが可能だが、放射線ではこれらの活性種を高密度に生成させることができるため、石炭/石油燃焼火力発電所排煙中の硫黄酸化物及び窒素酸化物, ごみ燃焼排煙中のダイオキシン類、及び換気ガス中の有害揮発性有機化合物(VOC)などと、それらが極微量であっても効率よく化学反応を起こさせて、それら環境汚染物質を分解または除去しやすい化学物質に変えることができる。ここでは、この原理に基づく電子ビームを用いた排煙・排ガスの浄化技術に関して日本原子力研究所における研究開発例を述べる。
廣田 耕一; 酒井 洋樹*; 鷲尾 方一*; 小嶋 拓治
Industrial & Engineering Chemistry Research, 43(5), p.1185 - 1191, 2004/03
被引用回数：46 パーセンタイル：79.38(Engineering, Chemical)電子ビーム技術はVOC処理として有望な方法である。この技術の実用化のため、その指標となる90%以上の分解処理に必要なエネルギー(吸収線量)を求めた。実験室レベルで20種のVOCに対して電子ビーム照射を行った結果、そのエネルギーは、化学構造に関係し、OHラジカルとの速度定数から推測できることがわかった。この結果をもとに仕様を決めて行ったコスト分析では、自己遮蔽型の電子加速器と反応器を1つのユニットにすることにより、電子ビーム処理システムの設備コストを低減できることを明らかにした。
-estradiol in water木村 敦; 田口 光正; 新井 英彦*; 平塚 浩士*; 南波 秀樹; 小嶋 拓治
Radiation Physics and Chemistry, 69(4), p.295 - 301, 2004/03
被引用回数：26 パーセンタイル：82.69(Chemistry, Physical)水中に微量存在している17-エストラジオール(E2)のCo線分解挙動を調べた。フェノールを用いた比較実験からE2とOHラジカルの反応速度定数を1.610
mol dmsと求めた。LC-MS及びELISAによってそれぞれ求めたE2濃度及びE2-等価濃度はともに線量の増加に対して減少した。すなわち線照射によりE2は指数関数的に濃度減少し、10Gyで完全に分解した。一方、E2等価濃度は10Gyでは残存し、30Gyで環境に影響を及ぼさないレベル以下まで減少した。
小嶋 拓治
応用物理, 72(4), p.405 - 414, 2003/04
ダイオキシン類を始めとして、ガスや水中に極微量含まれる環境汚染物の高度処理技術が重要となっている。ここでは、このような低濃度の環境汚染物質の酸化・分解・無害化に特長がある電子ビーム法について、基礎的研究,処理技術の開発、及び実用化例を紹介する。火力発電所排煙中の硫黄酸化物及び窒素酸化物の除去,換気ガス中揮発性有機化合物及びごみ燃焼排煙中のダイオキシン類の分解,上水及び排水の浄化,汚泥処理などについて述べる。
小嶋 拓治; 廣田 耕一; 田口 光正; 箱田 照幸; 瀧上 眞知子
Proceedings of 25th JAIF-KAIF Seminar on Nuclear Industry, p.193 - 201, 2003/00
電子ビームによる排煙中ダイオキシンの分解除去技術を温度200
C排煙流速1,000 m
N/hの実ごみ排煙を用いて開発した。照射前後のダイオキシン毒性等価濃度比として求めた分解率は、線量15kGy以上で90%以上であった。この処理条件では、日本におけるダイオキシン対策特別措置法の基準値を満たすことができる。ダイオキシンの分解機構を解明するとともに、分解生成物が外因性内分泌撹乱物質様活性の観点から無毒性になっていることを確認した。
